Washcoated Pd/Al2O3 monoliths for the liquid phase hydrodechlorination of dioxins

Abstract

The catalytic activity and durability of 2 wt.% Pd/Al2O3 in powder and washcoated on cordierite monoliths were examined for the liquid phase hydrodechlorination (LPHDC) of polychlorinated dibenzop-dioxins/polychlorinated dibenzofurans (PCDD/Fs), also known as dioxins. NaOH was employed as a neutralizing agent, and 2-propanol was used as a hydrogen donor and a solvent. Fresh and spent powder and monolith samples were characterized by elemental analysis, surface area, hydrogen chemisorption, scanning electron microscopy/energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM/EDX), and transmission electron microscopy/energy dispersive X-ray spectroscopy (TEM/EDX). Three reactor configurations were compared including the slurry and monolith batch reactors as well as the bubble loop column resulting in 100, 70, and 72% sample toxicity reduction, respectively, after 5 h of reaction. However, the slurry and monolith batch reactors lead to catalyst sample loss via a filtration process (slurry) and washcoat erosion (monolith batch), as well as rapid deactivation of the powder catalyst samples. The monolith employed in the bubble loop column remained stable and active after four reaction runs. Three preemptive regeneration methods were evaluated on spent monolith catalyst including 2-propanol washing, oxidation/reduction, and reduction. All three procedures reactivated the spent catalyst samples, but the combustion methods proved to be more efficient at eliminating the more stable poisons.

Se examinaron la actividad catalítica y la durabilidad de 2 % en peso de Pd/Al2O3 en polvo y recubiertos con monolitos de cordierita para la hidrodecloración en fase líquida (LPHDC) de dibenzop-dioxinas policloradas/dibenzofuranos policlorados (PCDD/Fs), también conocidas como dioxinas. Se utilizó NaOH como agente neutralizante y 2-propanol como donante de hidrógeno y disolvente. Las muestras de monolitos y polvo fresco y gastado se caracterizaron mediante análisis elemental, área de superficie, quimisorción de hidrógeno, microscopía electrónica de barrido/espectroscopía de rayos X de dispersión de energía (SEM/EDX) y microscopía electrónica de transmisión/espectroscopía de rayos X de dispersión de energía (TEM/EDX). ). Se compararon tres configuraciones de reactores, incluidos los reactores discontinuos monolíticos y de suspensión, así como la columna de bucle de burbujas, lo que dio como resultado una reducción de la toxicidad de la muestra del 100, 70 y 72 %, respectivamente, después de 5 h de reacción. Sin embargo, los reactores discontinuos monolíticos y de lodo conducen a la pérdida de la muestra de catalizador a través de un proceso de filtración (lodo) y erosión de la capa de lavado (lote monolítico), así como a la desactivación rápida de las muestras de catalizador en polvo. El monolito empleado en la columna de bucle de burbujas se mantuvo estable y activo después de cuatro ciclos de reacción. Se evaluaron tres métodos de regeneración preventiva en catalizador monolítico gastado, incluido el lavado con 2-propanol, la oxidación/reducción y la reducción. Los tres procedimientos reactivaron las muestras de catalizador usadas, pero los métodos de combustión demostraron ser más eficientes para eliminar los venenos más estables.