Hydrogen purification of actual syngas streams for energy applications: Au-Cu supported over nano-shaped CeO2 as stable catalysts for the carbon monoxide removal

Abstract

Nano-shaped CeO2 (i.e., polyhedra, rods and cubes) and CeO2 without defined morphology were compared as supports of AuCu/CeO2 catalysts in the CO removal of actual syngas streams. Catalyst characterization indicates that oxygen vacancies, exposed CeO2 crystal planes, surface area and the interaction between active metals and support translate into changes in the catalytic performance on each nano-shape of CeO2. CeO2 nano-polyhedra and nano-rods show the higher activity and selectivity due to their high surface area and the presence of both {111} and {100} lattice planes. However, nano-rods are susceptible of losing CO2-selectivity under continuous operation due to the presence of an additional and unstable {110} lattice plane. Therefore, an AuCu catalyst supported on nano-polyhedra CeO2 ensures complete CO removal (i.e., <100 ppm) from an actual syngas stream for 48 h. These results are a contribution to the development of a simple, continuous and robust system for fuel-cell grade H2 production.

El CeO2 nanoformado (es decir, poliedros, barras y cubos) y el CeO2 sin morfología definida se compararon como soportes de catalizadores AuCu/CeO2 en la eliminación de CO de corrientes de gas de síntesis reales. La caracterización del catalizador indica que las vacantes de oxígeno, los planos de cristal de CeO2 expuestos, el área superficial y la interacción entre los metales activos y el soporte se traducen en cambios en el rendimiento catalítico en cada nanoforma de CeO2. Los nanopoliedros y nanovarillas de CeO2 muestran la mayor actividad y selectividad debido a su alta área de superficie y la presencia de ambos planos reticulares {111} y {100}. Sin embargo, las nanovarillas son susceptibles de perder selectividad de CO2 en funcionamiento continuo debido a la presencia de un plano reticular {110} adicional e inestable. Por lo tanto, un catalizador de AuCu soportado en nanopoliedros CeO2 garantiza la eliminación completa de CO (es decir, <100 ppm) de una corriente de gas de síntesis real durante 48 horas. Estos resultados son una contribución al desarrollo de un sistema simple, continuo y robusto para la producción de H2 de grado de pila de combustible.