Towards sustainable electrochemical energy storage: solution-based processing of polyquinone composites

Abstract

Continuous adoption of renewable energy sources and the proliferation of electric transportation technologies push towards sustainable energy storage solutions. Consequently, a solution-based up-scalable synthesis approach is developed for polymeric quinone composites with graphene. Cellulose nanocrystals play a vital role in achieving greener processing and improving the composite electrochemical energy storage performance. The synthesis method emphasizes using aqueous reaction media, incorporates low-cost and biomass-derived feedstocks, avoids critical or scarce materials, and maintains temperatures below 200 °C. Stable aqueous graphene dispersions were obtained by hydrothermal reduction of electrochemically exfoliated graphene oxide in the presence of cellulose nanocrystals. Dispersions served as a reaction medium for quinone cationic polymerization, leading to core–shell type structures of polymer-covered mono-to-few layer graphene, thanks to the nanosheet restacking prevention effect provided by cellulose nanocrystal dispersions. A sample consisting of 5 wt% cellulose nanocrystals and 5 wt% graphene achieved storage metrics of 720.5 F g−1 and 129.6 mA h g−1 at 1 A g−1, retaining over 70% of the performance after 1000 charge/discharge cycles.

La adopción continua de fuentes de energía renovables y la proliferación de tecnologías de transporte eléctrico impulsan hacia soluciones de almacenamiento de energía sostenibles. En consecuencia, se desarrolla un enfoque de síntesis escalable basado en soluciones para compuestos poliméricos de quinonas con grafeno. Los nanocristales de celulosa desempeñan un papel vital para lograr un procesamiento más ecológico y mejorar el rendimiento del almacenamiento de energía electroquímica de los compuestos. El método de síntesis enfatiza el uso de medios de reacción acuosos, incorpora materias primas derivadas de biomasa y de bajo costo, evita materiales críticos o escasos y mantiene temperaturas por debajo de 200 °C. Se obtuvieron dispersiones acuosas estables de grafeno mediante reducción hidrotermal de óxido de grafeno exfoliado electroquímicamente en presencia de nanocristales de celulosa. Las dispersiones sirvieron como medio de reacción para la polimerización catiónica de quinonas, lo que condujo a estructuras de tipo núcleo-cubierta de grafeno de una a pocas capas cubiertas de polímero, gracias al efecto de prevención de reapilamiento de nanohojas proporcionado por las dispersiones de nanocristales de celulosa. Una muestra que consta de 5% en peso de nanocristales de celulosa y 5% en peso de grafeno logró métricas de almacenamiento de 720,5 F g-1 y 129,6 mA h g-1 a 1 A g-1, reteniendo más del 70% del rendimiento después de 1000 ciclos de carga/descarga.