Single and dual metal oxides as promising supports for carbon monoxide removal from an actual syngas: the crucial role of support on the selectivity of the Au–Cu system

Abstract

A catalytic screening was performed to determine the effect of the support on the performance of an Au–Cu based system for the removal of CO from an actual syngas. First, a syngas was obtained from reforming of ethanol. Then, the reformer outlet was connected to a second reactor, where Au–Cu catalysts supported on several single and dual metal oxides (i.e., CeO2, SiO2, ZrO2, Al2O3, La2O3, Fe2O3, CeO2-SiO2, CeO2-ZrO2, and CeO2-Al2O3) were evaluated. AuCu/CeO2 was the most active catalyst due to an elevated oxygen mobility over the surface, promoting CO2 formation from adsorption of C–O* and OH− intermediates on Au0 and CuO species. However, its lower capacity to release the surface oxygen contributes to the generation of stable carbon deposits, which lead to its rapid deactivation. On the other hand, AuCu/CeO2-SiO2 was more stable due to its high surface area and lower formation of formate and carbonate intermediates, mitigating carbon deposits. Therefore, use of dual supports could be a promising strategy to overcome the low stability of AuCu/CeO2. The results of this research are a contribution to integrated production and purification of H2 in a compact system

Se realizó un cribado catalítico para determinar el efecto del soporte en el rendimiento de un sistema basado en Au-Cu para la eliminación de CO de un gas de síntesis real. Primero, se obtuvo un gas de síntesis a partir del reformado de etanol. Luego, la salida del reformador se conectó a un segundo reactor, donde los catalizadores de Au-Cu se apoyaron en varios óxidos metálicos simples y dobles (es decir, CeO2, SiO2, ZrO2, Al2O3, La2O3, Fe2O3, CeO2-SiO2, CeO2-ZrO2 y CeO2 -Al2O3) fueron evaluados. AuCu/CeO2 fue el catalizador más activo debido a una elevada movilidad del oxígeno sobre la superficie, promoviendo la formación de CO2 a partir de la adsorción de los intermedios C–O* y OH− en las especies Au0 y CuO. Sin embargo, su menor capacidad para liberar el oxígeno superficial contribuye a la generación de depósitos estables de carbono, que conducen a su rápida desactivación. Por otro lado, AuCu/CeO2-SiO2 fue más estable debido a su alta área superficial y menor formación de formiatos y carbonatos intermedios, mitigando los depósitos de carbono. Por lo tanto, el uso de soportes duales podría ser una estrategia prometedora para superar la baja estabilidad de AuCu/CeO2. Los resultados de esta investigación son una contribución a la producción y purificación integrada de H2 en un sistema compacto